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技術(shù)論文

粉煤灰合成沸石分子篩及其對(duì)鉛離子的吸附性能研究
發(fā)布時(shí)間: 2016-05-02 14:43 查看: 2619次
粉煤灰是火力發(fā)電廠煤燃燒后產(chǎn)生的固體廢棄物,隨著我國(guó)能源需求的不斷加大,粉煤灰的排放量與日俱增。目前,一部分粉煤灰用于水泥生產(chǎn),建材制品和填充物等方面,還有很大一部分粉煤灰則是露天堆放,不僅占用了大量土地,而且造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。因此,粉煤灰資源化利用技術(shù)的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用勢(shì)在必行。
沸石分子篩具有較大的比表面積和孔容,有良好的離子交換性能和吸附性能,被廣泛應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)、石油化工和環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域。用粉煤灰合成沸石分子篩可為粉煤灰的減量化和資源化利用找到一條新途徑,同時(shí)可為廢水處理提供了一種高效廉價(jià)的吸附劑,具有明顯的經(jīng)濟(jì)、社會(huì)和環(huán)境效益。
本論文采用堿熔融-水熱合成法,系統(tǒng)研究了制備條件對(duì)粉煤灰合成4A沸石分子篩的影響,優(yōu)化了工藝參數(shù),無(wú)需外加硅鋁成分,成功合成了4A沸石分子篩,并對(duì)粉煤灰中硅鋁溶出物合成高純ZSM-5和13X沸石進(jìn)行了初步研究;利用X射線衍射法(XRD)、氮吸附-脫附、紅外(IR)和掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)合成樣品的結(jié)構(gòu),比表面積和形貌進(jìn)行了表征;最后,詳細(xì)考家了粉煤灰合成沸石樣品對(duì)鉛離子的吸附性能。
4A沸石分子篩的合成:以粉煤灰為原料,采用堿熔融-水熱法,系統(tǒng)研究了堿熔溫度、堿灰比、陳化時(shí)間、晶化溫度和晶化時(shí)間對(duì)合成4A分子篩的影響,并用多種技術(shù)手段對(duì)合成樣品的品質(zhì)進(jìn)行了表證。結(jié)果表明,無(wú)需外加硅鋁組分,通過(guò)控制合成條件,可對(duì)產(chǎn)品結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。當(dāng)堿灰比(質(zhì)量比)為1.2,堿熔溫度850℃或堿灰比(質(zhì)量比)為2.8,堿熔溫度350℃時(shí),在NaOH濃度2.14mol/L,陳化時(shí)間6 h,晶化溫度90°,晶化時(shí)間12 h的條件下,用粉煤灰均可成功合成出結(jié)晶度高且晶型完整的4A沸石分子篩,分別記為ZFA1和ZFA2。
ZSM-5和13X型沸石分子篩的合成:采用兩步法,利用粉煤灰中的硅鋁溶出物合成高純度的ZSM-5和13X型沸石分子篩,并對(duì)粉煤灰中硅鋁組分的溶出效果和合成樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn),當(dāng)焙燒溫度為650℃,堿灰比為2.4時(shí),粉煤灰中硅和鋁的溶出量最大,分別為158.63g/kg和62.73g/kg;然后,利用粉煤灰中硅鋁溶出物,在SiO2/Na2O為7.3(摩爾比),SiO2/Al2O3為40(摩爾比),晶化溫度180℃和晶化時(shí)間72h的條件下,合成出高純度的ZSM-5沸石;在SiO2/Na2O為1.0(摩爾比),SiO2/Al2O3為3.7(摩爾比),陳化時(shí)間5h,晶化溫度100℃,晶化時(shí)間17h的條件下,合成出高純度的13X沸石。
ZFA1沸石對(duì)鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.8,沸石用量4g/L,吸附時(shí)間20min時(shí),初始濃度為500mg/L~700mg/L的鉛離子的去除率均可達(dá)到70%以上,吸附量達(dá)90mg/g,鉛離子的的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫式,粉煤灰沸石重復(fù)使用3次,對(duì)鉛離子的的去除率仍高達(dá)70%以上;ZSM-5對(duì)鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.39,沸石用量10g/L,吸附時(shí)間30min時(shí),對(duì)初始濃度為40mg/L~80mg/L的鉛離子的去除率均可達(dá)到90%以上,吸附量達(dá)4mg/g,鉛離子的的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫式,吸附動(dòng)力學(xué)表明,吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程,沸石重復(fù)使用3次,對(duì)鉛離子的的去除率仍高達(dá)92%以上;從二種沸石鉛離子吸附結(jié)果對(duì)比來(lái)看,ZFA1沸石對(duì)鉛離子的吸附具有良好的應(yīng)用前景。
關(guān)鍵詞:粉煤灰 堿熔-水熱法 沸石分子篩 鉛離子 吸附性能 合成工藝
沸石分子篩具有較大的比表面積和孔容,有良好的離子交換性能和吸附性能,被廣泛應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)、石油化工和環(huán)境保護(hù)等領(lǐng)域。用粉煤灰合成沸石分子篩可為粉煤灰的減量化和資源化利用找到一條新途徑,同時(shí)可為廢水處理提供了一種高效廉價(jià)的吸附劑,具有明顯的經(jīng)濟(jì)、社會(huì)和環(huán)境效益。
本論文采用堿熔融-水熱合成法,系統(tǒng)研究了制備條件對(duì)粉煤灰合成4A沸石分子篩的影響,優(yōu)化了工藝參數(shù),無(wú)需外加硅鋁成分,成功合成了4A沸石分子篩,并對(duì)粉煤灰中硅鋁溶出物合成高純ZSM-5和13X沸石進(jìn)行了初步研究;利用X射線衍射法(XRD)、氮吸附-脫附、紅外(IR)和掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)合成樣品的結(jié)構(gòu),比表面積和形貌進(jìn)行了表征;最后,詳細(xì)考家了粉煤灰合成沸石樣品對(duì)鉛離子的吸附性能。
4A沸石分子篩的合成:以粉煤灰為原料,采用堿熔融-水熱法,系統(tǒng)研究了堿熔溫度、堿灰比、陳化時(shí)間、晶化溫度和晶化時(shí)間對(duì)合成4A分子篩的影響,并用多種技術(shù)手段對(duì)合成樣品的品質(zhì)進(jìn)行了表證。結(jié)果表明,無(wú)需外加硅鋁組分,通過(guò)控制合成條件,可對(duì)產(chǎn)品結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。當(dāng)堿灰比(質(zhì)量比)為1.2,堿熔溫度850℃或堿灰比(質(zhì)量比)為2.8,堿熔溫度350℃時(shí),在NaOH濃度2.14mol/L,陳化時(shí)間6 h,晶化溫度90°,晶化時(shí)間12 h的條件下,用粉煤灰均可成功合成出結(jié)晶度高且晶型完整的4A沸石分子篩,分別記為ZFA1和ZFA2。
ZSM-5和13X型沸石分子篩的合成:采用兩步法,利用粉煤灰中的硅鋁溶出物合成高純度的ZSM-5和13X型沸石分子篩,并對(duì)粉煤灰中硅鋁組分的溶出效果和合成樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn),當(dāng)焙燒溫度為650℃,堿灰比為2.4時(shí),粉煤灰中硅和鋁的溶出量最大,分別為158.63g/kg和62.73g/kg;然后,利用粉煤灰中硅鋁溶出物,在SiO2/Na2O為7.3(摩爾比),SiO2/Al2O3為40(摩爾比),晶化溫度180℃和晶化時(shí)間72h的條件下,合成出高純度的ZSM-5沸石;在SiO2/Na2O為1.0(摩爾比),SiO2/Al2O3為3.7(摩爾比),陳化時(shí)間5h,晶化溫度100℃,晶化時(shí)間17h的條件下,合成出高純度的13X沸石。
ZFA1沸石對(duì)鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.8,沸石用量4g/L,吸附時(shí)間20min時(shí),初始濃度為500mg/L~700mg/L的鉛離子的去除率均可達(dá)到70%以上,吸附量達(dá)90mg/g,鉛離子的的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫式,粉煤灰沸石重復(fù)使用3次,對(duì)鉛離子的的去除率仍高達(dá)70%以上;ZSM-5對(duì)鉛離子的吸附:在20℃,pH值為5.39,沸石用量10g/L,吸附時(shí)間30min時(shí),對(duì)初始濃度為40mg/L~80mg/L的鉛離子的去除率均可達(dá)到90%以上,吸附量達(dá)4mg/g,鉛離子的的吸附過(guò)程符合Langmuir吸附等溫式,吸附動(dòng)力學(xué)表明,吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程,沸石重復(fù)使用3次,對(duì)鉛離子的的去除率仍高達(dá)92%以上;從二種沸石鉛離子吸附結(jié)果對(duì)比來(lái)看,ZFA1沸石對(duì)鉛離子的吸附具有良好的應(yīng)用前景。
關(guān)鍵詞:粉煤灰 堿熔-水熱法 沸石分子篩 鉛離子 吸附性能 合成工藝
張徐寧 太原理工大學(xué)
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