提出了一種以粉煤灰為載體制備的新型鐵基載氧體.采用同步熱重分析儀、小型流化床以及DFT分別研究了新型載氧體的活性與熱穩(wěn)定性,發(fā)泡劑含量與反應(yīng)溫度以及粉煤灰主要組分之間的協(xié)同作用對新型載氧體性能的影響.研究結(jié)果表明,新型載氧體在以CO為燃料的化學(xué)鏈系統(tǒng)中具有較高的活性;新型載氧體較大的孔隙率以及粉煤灰多組分間的協(xié)同作用促使850℃下發(fā)泡劑含量為10.0％(質(zhì)量)的新型鐵基載氧體的最大轉(zhuǎn)化率(84.9％)比Fe2O3/Al2O3的最大轉(zhuǎn)化率(54.3％)高30％,且新型鐵基載氧體在30個循環(huán)測試中表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性.載體制備采用的發(fā)泡劑含量以及反應(yīng)溫度對新型鐵基載氧體性能影響很大,適當(dāng)?shù)陌l(fā)泡劑含量(約10％(質(zhì)量))可提高新型載氧體性能.此外,高溫下會造成載氧體的燒結(jié)現(xiàn)象.最后,采用密度泛函理論(DFT)研究了粉煤灰與載氧體之間的界面作用以及協(xié)同氧化CO的電子特性.計算結(jié)果表明,粉煤灰和Fe2O3之間的界面電荷轉(zhuǎn)移使Fe2O3為電正性,促使CO在表面的相互作用,載體和活性組分之間的協(xié)同作用降低了載氧體與CO前線軌道能量差,進(jìn)而促進(jìn)了CO與Fe2O3的反應(yīng).
      關(guān)鍵詞：化學(xué)鏈燃燒   鐵基載氧體   粉煤灰   密度泛函理論



機(jī)標(biāo)關(guān)鍵詞：粉煤灰化學(xué) 燃燒實驗機(jī)理研究 發(fā)泡劑含量 協(xié)同作用 最大轉(zhuǎn)化率 載體制備 鐵基熱穩(wěn)定性 反應(yīng)溫度 活性組分 性能影響  
基金項目：國家自然科學(xué)基金項目